元朝建立後，在中央設立中書省，在地方建立行中書省，簡稱行省。行省起初大多為中書省的臨時派出機構，滅南宋後開始演變為地方固定的行政建置。宋景炎元年，即元至元十三年(1276)，阿里海牙佔領潭州，隨即“分遣官屬，招徠末附者”。宋荊湖南路衡、永、全、道、桂陽、寶慶、武岡各州軍監守臣見首府陷落，大勢已去，“皆率其民來迎”，湖南迅即平定。次年，元王朝為用兵嶺南和穩定湖南局面，將荊湖行省治所遷來潭州，作為軍政中樞。是年，平定宋廣南西路，荊湖行省改為湖廣行省，轄境包括了宋代的荊湖南北二路和廣南西路，為今湖南、湖北、廣西、貴州四省之地。作為“湖、嶺要劇”的潭州，在元朝平定湖湘、征服嶺南的戰爭中起到了舉足輕重的作用，因此元朝所建立的湖廣行省當時又稱為“潭州行省”、“湖南行省”。長沙縣成為荊湖行省或湖廣行省的駐置之地。
元軍平定湖南那一年，即將原有各州一律改為路，設置總管府。宋祥興元年即元至元十五年（1278），改荊湖南路為湖南道，設宣慰使司，下轄潭州、衡州、永州、郴州、道州、全州、寶慶、武岡八路和茶陵、常寧二直隸州。當時，由於湖廣行省尚設治於長沙，又因退入湘中、湘南山林溪峒的宋朝軍民仍在進行抵抗，元王朝乃將湖南道治所設於衡州，以利就近彈壓。元至元十八年（1281），湖廣行省治所移鄂州，湖南道即遷治長沙縣轄境內，直到元朝末年。
元朝的道之下，設路一級行政區。湖南道下的潭州路行政轄區與宋朝一樣，有長沙、善化、寧鄉、安化、衡山五縣和瀏陽、醴陵、湘潭、湘鄉、攸、湘陰、益陽等七州，共12個州縣。在天曆二年(1329)三月，潭州路又改名為天臨路。潭州（或天臨）路的治所，亦駐置城長沙縣轄境之內。
潭州路的改名，是元朝的文宗皇帝圖帖睦爾開金口所致，並與他在潭州的一段辛涼愁苦的生活有關，也曲折地映現出元后期皇族內訌、宮廷劇變的一幕。圖帖睦爾為元武宗次子，元延祐七年（1320），因權臣傾軋被放逐到遙遠荒涼的海南島達三年之久。期間朝中政變迭起，皇帝如同走馬燈似的一連換了幾個。至治三年（1323），泰定帝即位，召在海南之瓊州(今海口)的圖帖睦爾回京。圖帖睦爾有幸被召，遂涉風濤，越五嶺北上。不料行至潭州，又有旨命他暫停不進，於是在長沙滯居數月，鬱郁而不得志。回到京師，又先後被送往建康、江陵。泰定五年 (1328)，泰定帝死，權臣燕鐵木兒發動政變，飽經流離之苦的圖帖睦爾因此而登上帝位，是為元文宗。文宗即位後，似乎為洗刷他10年來屢被放逐的恥辱，下詔將他徙居過的地方全部改為吉祥的名字。於是，建康、江陵、瓊州分別改為集慶、中興、乾寧，潭州則改為天臨。天臨即天子臨幸之意，這在當時是一種莫大的恩寵。
作為元朝湖南道的中樞之地，長沙仍然是首當其要的軍事重鎮。元代的軍事機構，中央設樞密院，總攬全國軍務；地方設行樞密院，統率各地各鎮戍軍；各道設都元帥府，以宣慰使兼領軍旅；路設萬戶府，其下為幹戶所，軍事長官分別為萬戶和幹戶。因此，元朝時，長沙縣轄境內不但有湖廣行省、湖南道、潭州（或天臨）路的治所駐置，還是當時湖南最高軍事機構的所在地，是所轄各路州萬戶府的指揮中心。
元朝鎮戍湖南的軍隊，主要為漢軍和南軍，但首府長沙則有其精銳之師蒙古軍駐守。據《元史・兵志》記載，至元十七年 (1280)，“以揚州行省四萬戶蒙古軍更戍潭州”； 至元二十一年(1284)，“詔潭州蒙古軍依揚州例，留一千人，餘悉放還諸奧魯”，即撤回後方“老營”。《元史・成宗本紀》亦載：元貞元年 (1295)，樞密院奏湖廣行省“疆界闊遠，缺乏戍軍”，請增兵力。次年，成宗即命“徙江浙行省拔都軍萬人戍潭州，潭州以南軍移戍郴州”。拔都軍即為蒙古軍精選勇武敢死之士組成的部隊。潭州軍事之要，於此可見。
元王朝征服湖南之初，曾實行野蠻的屠殺政策和落後的奴役制度，燒殺擄搶，掠民為奴。當時，長沙有不少官署民舍被毀，連嶽麓山下的書院也付之一炬，軍民被殺戳或掠為家奴。阿里海牙一人就在荊湖地區，“以降民三千八百戶沒入為家奴，自置吏治之，歲責其租賦，有司莫敢言”，從而使包括長沙在內的湖湘地區遭到很大的破壞。但也有一些官員，包括部分“雅好儒術”、受漢文化影響較多的蒙古貴族，深明大義，能夠出而制止，又使湖南遭受的破壞有所減輕。其制止元兵屠城殺降就是一個典型的事例。
元軍攻破潭州時，一些將領擄掠。當時，荊湖行省參知政事崔斌和行省郎中和尚堅決反對，並仗義直言，出而制止。崔斌向他們“喻以興師本意”，和尚也勸誡說：“拒我師者宋將耳，其民何罪?既受其降，即是吾民，殺之何忍?”有的將領則爭辯道：“編民當如公說，敵兵必誅之。”崔斌又說，他們也是效忠其主，我們應當予以族揚撫慰，“以勸未附者”，何況殺降還是很不吉祥的事呢!最後，由於兩人的力勸，也由於統帥阿里海牙為寧鄉人歐道力阻所動，各將領終於放棄了屠城的打算，潭州得以避免了一場大屠殺，“一城之人賴以全活”。後來元世祖忽必烈還特為下詔嘉勉，並升任崔斌為行省左丞，其位僅在阿里海牙之下。長沙百姓也甚為感激，曾在城內建生詞一座，以表懷念。元軍佔領潭州後，所轄安化、湘鄉、衡山一帶人民“所在蜂起”抗元。崔斌駐南嶽，湖南宣慰使奧魯赤駐長沙，督兵鎮壓。當時，其行省同僚主張殺降，但崔斌、奧魯赤倆人力排眾議，僅誅為首者數人，其餘全部放歸。
元朝在湖南的統治確立之後，一些地方官又能注意吏治，與民休息，安定社會。至元三十年(1293)，元朝出征交趾，特命“發湖湘富民萬家，屯田廣西”。時任湖廣行省平章政事的哈刺哈孫深為憂慮，乃秘密遣使入奏，說：“往年遠征無功，瘡痍未復，今又徙民瘴鄉，必將怨叛。”隨後，行省屬吏呈上有關卷冊，請他簽署，他默不作答，屬吏再請，他則以“姑緩之”回覆。不久，元世祖採納了他的主張，湖湘富民得以倖免離鄉背井，“民皆感悅”。湖南宣慰使張國紀為蒐括軍費，按唐宋末年之制創徵夏稅，百姓不堪負擔。哈刺哈孫聞後，憤然斥之曰：“亡國敗政，失寬大之意，聖朝其可行邪?”行省右丞禿忽魯也上奏朝廷，“屢請罷之”，從而廢止了一樁剝民苛政。
元成宗大德年間(1297-1307)的湖南宣慰使立智理威，駐長治湘期間力除弊政。他常深入民間，“問民所不便凡十數事，上於朝”，使“民力少蘇”。武宗至大年間(1308-1311)的宣慰副使阿榮，關心民間疾苦，時湖南各路發生饑荒，他“分其廩祿，為粥以食，餓者仍發粟賑之，所活甚眾”。各路、州縣的官吏也不乏循良，如潭州學正劉必大修復嶽麓書院，長沙知縣許熙載開辦義學，使元代長沙教育得以復興。
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