同治元年（1862年）春，已是中年的徐壽同小他十五歲的同鄉青年華蘅芳來到兩江總督曾國藩營中。一年多前英法聯軍才打進北京，火燒圓明園，「師夷長技以制夷」的洋務運動已刻不容緩。他們兩人因一起研究西學、仿製西方器械而頗有盛名，因而以「才能之士，能通曉製造與格致之事者」的資格，受到曾國藩的保舉任用。
面對曾國藩的讚揚與期許，徐壽感慨萬千。一方面，他為父母雙雙早逝，無緣親見他未經科舉考試卻仍能獲得朝廷重用而感到遺憾，另一方面，卻又感到心虛，因為他當初放棄傳統仕途，潛心研究西學，可不是有什麼深謀遠見或救國抱負，純粹是因為對科學的興趣罷了。
他一開始就深受中國曆代的科技典籍所吸引，舉凡算術、天文、曆法、音律、礦學等等，他無一不感興趣。接觸明末清初由傳教士引進的西方科學翻譯著作後，發現其內容有條有理，詳述基本原理與推演過程，更令他大為傾心，於是轉而全心研究西學，不僅吸收其中的科學知識，還按圖索驥，動手實作書中的科學實驗。例如他會特地到上海購買器材來做書中的化學實驗；也曾將水晶印章磨製成三稜鏡，以驗證光的折射實驗；還買來洋槍，與華蘅芳兩人一起研究拋物線運動。
靠著這樣的研究態度，徐壽對於所接觸的科學知識不僅知其然，還知其所以然。因為掌握了背後的原理，徐壽在仔細觀察過實物後，就能做出同樣的器械，例如複雜的自鳴鐘。來到曾國藩的麾下後，他也不負所望，在三年內就成功打造出中國第一艘蒸汽輪船「黃鵠號」。這艘輪船的設計與建造完全沒有假手外人，徐壽也因此獲頒「天下第一巧匠」的匾額。
但徐壽更在意的始終是基本的科學原理，而非巧技。經過幾年的造船任務後，徐壽終於如願在1868年設立翻譯館，專責翻譯西方的科學書籍。他親自與英國人傅蘭雅（J. Fryer）合譯《化學鑑原》一書；除了金、銀、銅、鐵等等已有慣用名稱之外，針對其它尚無譯名的元素，他們首創將元素英文名稱的第一音節或次音節譯為漢字後，再依元素的類別冠以不同部首。鋰、鈉、鎂、鎳、硒、碘、鈣、鈹、……等24個元素即為他們所命名，而他們發明的化學元素命名方式也沿用至今。
徐壽深感科學教育的重要，又在1876年開辦了「格致書院」，專門培養科技人才；並於同年支持傅蘭雅出版《格致彙編》科技期刊，介紹西方的科學技術。徐壽晚年即搬入格致書院的寓所，最後亦病逝於此，他的努力終究來不及挽回中國的傾頹。
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