李莫愁本为古墓派弟子，因按捺不住古墓淡泊的生活而脱离古墓派，多年独自行走江湖。因爱慕的陆展元移情何沅君，而身心大受打击，因爱成恨，成为杀人如麻的女魔头。为报负爱之仇竟将陆家灭门，甚至连一些和何沅君的姓名有关的人也照杀无误。妒恨师父偏爱小龙女，为夺取师门秘笈《玉女心经》不择手段。杀人之时会在别人家中印上与被杀人数相同的血手印。曾被江南七怪之首柯镇恶评其实力不亚于当年黑风双煞之一铁尸梅超风。而且在杨过出古墓时，已经身负“玉女心经”和“九阴真经”两大江湖顶级神功。但是为什么在帮助陆无双、程英姐妹时，仍然不是李莫愁的对手？
其实这一切都是因为李莫愁也有一本高深的武功秘籍《五毒奇经》又名《五毒秘籍》（就是陆无双逃跑时偷走的那本秘籍）。说起这本秘籍可是大有来头，相传当年欧阳烈、欧阳锋兄弟天山困于白驼山谷，于绝望之际得五毒真人姜太虚所留的《五毒奇经》。不料一阵狂风，吹走其中五页羊皮纸，仅得七页。后来，欧阳烈、欧阳锋兄弟据此练成一身绝技，欧阳锋的“蛤蟆功”也是根据这本秘籍而悟出的绝世武功。
奈何欧阳峰因逆练《九阴真经》而神智大乱，李莫愁趁白驼山庄空虚之际，盗取《五毒奇经》致使结仇“西毒”欧阳锋，并被追杀。走投无路之时，逃回古墓被上一代古墓派掌门（李莫愁和小龙女的师傅)所救，而古墓掌门也因此深受内伤而死，留下遗嘱传位给小龙女。
李莫愁根据《五毒奇经》创出“五毒神掌”（又名“赤练神掌”），从而名震江湖。杨过虽然习练了《九阴真经》和《玉女心经》但是必定时间较短，而且习练不专，所以直到后来的绝情谷之战，才能打败李莫愁。
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