根據現有材料，傅斯年最早的買書記錄是他在歐洲留學期間。臺灣史語所研究員王森在整理傅斯年藏書中發現，傅斯年在留英時期曾購買了大量弗洛伊德的著作，歸國後傅氏本人曾不止一次對人說過他當年“醉心心理學”，後來章士釗曾說傅斯年是全中國最懂弗氏理論學說的人。正因為傅氏在這方面的成就與聲名，中央研究院創辦時，他被聘為心理學所的籌備委員。另外，在傅斯年的藏書中有一本《宋元戲曲史》，書前有這樣一段眉批：“十餘年前所讀書，當時為之神往者。此回自歐洲歸，道經新加坡，於書肆更買此冊，仍覺是一本最好之書，興會為之飛也。民國十五年十月□□(案：英文字不清楚)舟中。”傅斯年留學海外前後達七年，與陳寅恪一樣，他也是隻讀書不拿學位。
回國後傅斯年很快就成為學術界的“大佬”，他一手創辦了中央研究院歷史語言研究所。傅斯年有一個觀點：學術研究機構必須要有大量的藏書，要建一流的圖書館。傅斯年主持史語所23年，最為得意的就是為史語所積累了二三十萬冊的藏書。西南聯大時，北大、清華的圖書來不及撤離，整個昆明就只有史語所的圖書館最完備。當時，好些人做學問都要仰仗史語所的圖書，有的人甚至不惜調到史語所。史語所遷往四川時，山高路遠、行程萬里，傅斯年親自選擇搬遷路徑，並指定心細認真的那廉君負責護送，自己則時加監督。歷經千辛萬苦終於將21萬冊圖書裝進600只大箱，先後裝運火車、卡車、輪船甚至肩挑，五年間開箱上架下架多達12次，但圖書絲毫無損。落戶李莊後，傅斯年特意租用了當地大族的四座大院子，分門別類充作中文書庫、外文書庫、善本書庫和中外文雜誌庫。當時史語所的這批藏書不僅供史語所同仁用，還供同濟大學、北大文科研究所、營造學社、中央博物院等單位共同使用，為戰時中國學術文化的發展繁榮作出了重大貢獻。很少有人能想到，史語所的這些藏書很多是傅斯年親自購買的。傅斯年有一個嗜好，每到一地就忙裡偷閒找當地書鋪為史語所採購。在南京、上海、北平等地，傅斯年和不少書鋪老闆成為朋友，這些人一有新書首先想到傅斯年，自己送上門來供傅斯年挑選。
1949年，傅斯年接掌臺灣大學後，抓的第一件事就是圖書館。除擬定“圖書委員會辦法”外，他還親自跑舊市挑書，增加臺大的圖書收藏。當時臺大的圖書，除日文、德文外，中文書籍實在不多，於是傅斯年便籌措經費，大力添置中文書籍。據那廉君回憶：“記得有一個晚上，孟真先生一個人跑到南昌路的鴻儒堂選購了不少書籍，自己抱回來，那時我住在孟真先生家，他叫我點收這些剛剛買來的書籍，並且叫我暫且墊款付賬。我說，既是熟鋪子，明天再請事務組去付好了！孟真先生聽了我的話笑了笑。他說，看來現在是月底，你的荷包大概也幹了吧！”（《追憶傅孟真先生的幾件事》）
傅斯年儘管愛書但並非“守書奴”。西南聯大時，傅斯年每餐只能吃一盤藤藤菜，有時只喝稀飯。實在接濟不上，就靠賣書為繼。傅斯年嗜書如命，不到萬不得已他是絕不肯那樣做的。傅斯年賣書換糧，除解決自己的燃眉之急外，還賙濟朋友。如董作賓家人多，生活無保障，傅斯年就拿賣書的錢接濟他。1943年人類學家馬學良赴雲南調查撒尼語，因經費困難難以為繼。傅斯年得知消息後表示無論如何也要籌措經費，繼續調查。他說：“實在沒有辦法，我只好把我的幾架子書賣了作調查經費。”傅斯年的這番話，讓馬學良感動得流下了眼淚。傅斯年晚年到臺灣後，南高街一家書店開張請他題字，傅斯年寫了一幅中堂相贈：“讀書最樂，鬻書亦樂；既讀且鬻，樂其所樂。”愛書不難，難的是愛而能捨，那是一種大境界。
傅斯年去世前的一個冬夜，曾指著靠牆的書架，對夫人俞大綵說：“這些書，還有存在史語所的一房間書，我死後留給兒子，請董作賓篆一方章，上刻‘孟真遺子之書’，‘家有藏書能教子’。”傅斯年創建的史語所圖書館，後由胡適先生命名為“傅斯年圖書館”，這當是對傅斯年一生辛苦為聚書的最好紀念。
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