李大性，字伯和，端州四會人。李大性年輕時刻苦學習，尤其熟悉本朝的典章舊事。因父親的恩蔭而做官，進獻《藝祖廟謨》一百篇。又說：“元豐時的制度，六察司允許向上評論政事，章惇擔任宰相才禁止，請恢復以前的制度，來拓寬進言之路。”侍從大臣極力推薦李大性，升官一級，擔任湖北提刑司幹官。不久，入朝擔任主管吏部架閣文字。遭遇母親喪事，服喪期滿，進獻《典故辨疑》一百篇，都是本朝舊事，大概是收集百家野史，用日曆訂正，核對它的正誤，全都有根有據，孝宗讀後讚揚了他。
提拔為大理司直，升任敕令所刪定官，任楚州通判。郡守吳曦和都統劉超一同商議，想要撤出城池轉移到別的地方，李大性認為：“楚城實際是晉朝時修建的，最為堅固，為什麼要用脆弱的調換堅固的呢？”李大性堅持認為不行。臺臣打算彈劾李大性阻擾成議，沒有實現。恰好擔任送北方使臣的從官，朝廷於是命令李大性察訪，李大性把實情全都告知朝廷，朝廷於是罷免軍隊統帥，召李大性入朝授任太府寺丞。
陳傅良因進言國事離開京城，彭龜年、黃度等人相繼離去。李大性上疏直言：“朝廷清明，卻讓進言的人無緣無故離開朝廷，我為之很惋惜。這幾個人的內心，本來都是愛護君主，明知他們是愛護君主的，聽任他們離去而不管，恐怕離去的正人君子將會不止這些。”
擔任戶部侍郎，升任尚書。朝廷討論將要出兵，李大性逐條陳述利害關係，主張不應該輕舉妄動，違背韓侂冑的意思，出朝廷擔任平江知府，充任荊湖制置使。江陵正是戰爭之後，殘破毀壞鬧饑荒，接著又流行瘟疫，李大性首先倡議救濟，一共三十八萬緡多。前任官員虛報賦稅的盈餘，一共十四萬五千緡，李大性全都予以免除不再催促，流亡遷徙重新恢復生產的民眾，都上奏免去徵收賦稅。邊郡的武功爵位，本來是用來鼓勵將士的，冒名濫施的很多，李大性彈劾兩路戎司違規接受已逃亡的士兵的身份憑證，一共三千四百九十七件，全都上繳塗毀。
時金國分裂，不能自存，有舉北伐之議者，大性上疏以和戰之說未定，乞令朝臣集議，從之。尋以端明殿學士知平江府，引疾丐祠，卒於家，年七十七，贈開府儀同三司，諡文惠。江陵以前通行銅錢，銅錢價值高，紙幣貶值，百姓拿貨物到市場交易，有一整天得不到一個銅錢的。李大性上奏請求按照襄、郢成例通用鐵錢，於是錢貨流通，百姓才恢復生產事業。授官刑部尚書兼任詳定敕令。在家去世，享年七十七歲，追贈開府儀同三司，諡號文惠。
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